เมื่อทำการตัดสินใจเป็นศิลปินแล้วคาลเดอร์ก็ย้ายกลับไปนิวยอร์กและไปสมัครเป็นนักศึกษาที่สหพันธ์นักศึกษาศิลปะแห่งนิวยอร์ก ขณะที่เป็นนักศึกษาคาลเดอร์ก็ทำงานให้กับ “National Police Gazette” ที่งานชิ้นหนึ่งที่ได้รับมอบหมายให้ทำในปี ค.ศ. 1925 คือร่างภาพคณะละครสัตว์ริงลิงบราเธอร์สและบาร์นัมและเบลีย์ คาลเดอร์มีความรู้สึกดึงดูดกับละครสัตว์ซึ่งเป็นหัวข้อที่มาปรากฏในงานหลายชิ้นที่มาสร้างต่อมา

ในปี ค.ศ. 1926 คาลเดอร์ย้ายไปปารีสไปเปิดห้องศิลป์ที่มงต์ปาร์นาส ด้วยการคำแนะนำของพ่อค้าของเล่นชาวเซอร์เบียคาลเดอร์ก็สร้างของเล่นแบบที่เคลื่อนไหวได้ แม้ว่าจะไม่ได้พบกับพ่อค้าผู้นั้นอีกแต่คาลเดอร์ก็ส่งงานของเล่นไปแสดงที่ Salon des Humoristes ตามคำยุยงของเพื่อนประติมากรโฮเซ เดอ ครีฟท์ ต่อมาในฤดูใบไม้ผลิปีเดียวกันคาลเดอร์ก็เริ่มสร้าง “Cirque Calder” ซึ่งเป็นงานละครสัตว์ย่อส่วนที่ทำจากลวด, เส้นด้าย, ยาง, ผ้า และ สิ่งของที่หาได้ คาลเดอร์ออกแบบให้ใส่กระเป๋าเดินทางได้ (ในที่สุดก็มีด้วยกันห้าใบ) ละครสัตว์ของคาลเดอร์จึงเป็นงานเคลื่อนที่ และทำให้คาลเดอร์สามารถใช้ในการแสดงได้ทั้งในสหรัฐอเมริกาและยุโรป คาลเดอร์ให้การแสดงสดที่ไม่ได้เตรียมตัวมาก่อน (Improvisation) ที่ใช้บรรยากาศของการแสดงละครสัตว์จริงอย่างเต็มที่ ในที่สุดงาน “Cirque Calder” (มักจะแสดงที่พิพิธภัณฑ์ศิลปะอเมริกันวิทนีย์) ก็กลายเป็นงานที่เป็นที่นิยมกันในหมู่ชาวปารีสกลุ่มอาวองการ์ด จนคาลเดอร์สามารถหารายได้จากการขายตั๋วเพื่อช่วยจ่ายค่าเช่าบ้านได้

ในปี ค.ศ. 1927 คาลเดอร์ย้ายกลับไปยังสหรัฐอเมริกา ไปออกแบบของเล่นที่ทำด้วยไม้แบบผลักหรือดึงที่เคลื่อนไหวได้สำหรับเด็กที่ได้รับการผลิตระดับอุตสาหกรรมโดยบริษัทผลิตภัณฑ์กูลด์ที่วิสคอนซิน

ในปี ค.ศ. 1928 คาลเดอร์ก็จัดงานแสดงศิลปะของตนเองที่หอแสดงภาพในนครนิวยอร์ก และในปี ค.ศ. 1934 คาลเดอร์ก็มีงานแสดงโดยลำพังตนเองในพิพิธภัณฑ์เป็นครั้งแรกในสหรัฐอเมริกาที่สมาคมเรอเนสซองซ์ของมหาวิทยาลัยชิคาโก

ในปี ค.ศ. 1929 คาลเดอร์ก็มีงานแสดงประติมากรรมลวดโดยลำพังของตนเองในปารีสที่ห้องแสดงภาพบิลลิเอต์ จิตรกร ฌูลส์ ปาส์แซง เพื่อนของคาลเดอร์จากคาเฟส์ มงต์ปาร์นาส เป็นผู้เขียนบทนำให้

ในเดือนมิถุนายนปี ค.ศ. 1929 ขณะที่เดินทางจากปารีสไปยังนิวยอร์ก คาลเดอร์ก็พบลุยซา เจมส์เหลนของนักประพันธ์อเมริกัน เฮนรี เจมส์ และนักปรัชญา วิลเลียม เจมส์ ทั้งสองสมรสกันในปี ค.ศ. 1931

ขณะที่พำนักอยู่ในปารีสคาลเดอร์ก็พบและเป็นเพื่อนกับจิตรกรอาวองการ์ดหลายคนที่รวมทั้งโคอัน มีโร, ฌอง อาร์พ และ มาร์เซล ดูชองป์ เมื่อไปเยี่ยมห้องศิลป์ของปิเอต์ มงดริอองในปี ค.ศ. 1930 มงดริอองก็สร้างความ “ประหลาดใจ” ในคาลเดอร์หันมารับศิลปะนามธรรม

“Cirque Calder” เป็นงานที่ทำให้เห็นถึงความสนใจของคาลเดอร์ในทั้งประติมากรรมลวด และ จลนศิลป์[16] และยังคงใช้ความรู้ทางวิศวกรรมในการสร้างดุลยภาพของประติมากรรมและใช้ในการพัฒนาประติมากรรมที่ที่ดูชองป์เรียกว่า “ประติมากรรมจลดุล” หรือ “Mobile” ซึ่งเป็นคำพ้องในภาษาฝรั่งเศสว่า “Mobile” และ “Motive” คาลเดอร์ออกแบบตัวละครในละครสัตว์ที่ห้อยลงมาด้วยเส้นด้าย แต่การผสมระหว่างสิ่งที่คาลเดอร์ทดลองเพื่อที่จะพัฒนาขึ้นมาเป็นประติมากรรมนามธรรมแท้ๆ เกิดขึ้นหลังจากเมื่อคาลเดอร์ไปเยี่ยม ปิเอต์ มงดริออง เมื่อคาลเดอร์เริ่มสร้างงาน “จลนศิลป์” ขึ้นเป็นชิ้นแรกโดยใช้เครื่องไขและระบบการดึงด้วยรอก

เมื่อมาถึงปลายปี ค.ศ. 1931 คาลเดอร์ก็หันไปทำงานประติมากรรมที่อ่อนช้อยขึ้นที่มาจากการเคลื่อนไหวของอากาศภายในห้อง จากงานนี้ก็เป็นกำเนิดของ “ประติมากรรมจลดุล” ของคาลเดอร์ที่แท้จริง ในขณะเดียวกันคาลเดอร์ทำการทดลองการสร้าง “ประติมากรรมสถิตเชิงนามธรรม” ที่รับน้ำหนักตัวเองได้ที่ฮันส์ อาร์พเรียกว่า “ประติมากรรมศักยดุล” (stabile) เพื่อแยกจาก “ประติมากรรมจลดุล”

คาลเดอร์และลุยซาย้ายกลับสหรัฐอเมริกาในปี ค.ศ. 1933 เพื่อมาตั้งหลักแหล่งมีครอบครัวในฟาร์มเฮาส์ที่ซื้อไว้ที่ร็อกซเบอร์รี, คอนเนตทิคัต (บุตรีคนแรกแซนดราเกิดในปี ค.ศ. 1935 และลูกสามคนที่สองแมรีในปี ค.ศ. 1939) คาลเดอร์ยังคงทำการแสดง “Cirque Calder” และเริ่มทำงานร่วมกับมาร์ธา แกรมในการออกแบบฉากบัลเลต์และสร้างเวทีเคลื่อนที่สำหรับการแสดง “Socrate” โดยเอริค ซาตีในปี ค.ศ. 1936.

งานประติมากรรมสำหรับสาธารณชนชิ้นแรกที่ได้จ้างให้ทำเป็งานประติมากรรมจลดุลคู่ที่ออกแบบสำหรับโรงละครที่เปิดในปี ค.ศ. 1937 ที่พิพิธภัณฑ์เบิร์คเชอร์ที่พิทท์สฟิลด์, แมสซาชูเซตส์

ระหว่างสงครามโลกครั้งที่สอง คาลเดอร์พยายามอาสาสมัครเป็นทหารเรือแต่ถูกปฏิเสธ คาลเดอร์จึงทำงานประติมากรรมต่อ แต่ความที่โลหะเป็นสิ่งที่ขาดแคลนระหว่างสงครามคาลเดอร์จึงหันไปสร้างงานที่ทำงานแกะไม้แทนที่

งานแสดงศิลปะย้อนหลังครั้งแรกของคาลเดอร์จัดขึ้นในปี ค.ศ. 1938 ที่ห้องแสดงภาพจอร์จ วอลเตอร์ วินเซนต์ สมิธที่สปริงฟิลด์, แมสซาชูเซตส์ ในปี ค.ศ. 1943 พิพิธภัณฑ์ศิลปะสมัยใหม่เป็นเจ้าภาพจัดงานแสดงศิลปะย้อนหลังครั้งแรกของคาลเดอร์โดยการจัดการโดยเจมส์ จอห์นสัน สวีนีย์ และ มาร์เซล ดูชองป์

คาลเดอร์เป็นหนึ่งในบรรดาประติมากร 250 คนที่แสดงงานในนิทรรศการประติมากรรมสากลครั้งที่ 3 ที่จัดขึ้นที่พิพิธภัณฑ์ศิลปะแห่งฟิลาเดลเฟียในฤดูร้อนของปี ค.ศ. 1949 งาน “ประติมากรรมจลดุลสากล” (International Mobile) กลายเป็นงานชิ้นเอกของงานและมาแขวนอีกในปี ค.ศ. 2007 ที่ที่แขวนไว้แต่เดิมในปี ค.ศ. 1949.

ในคริสต์ทศวรรษ 1950 คาลเดอร์หันไปมุ่งมั่นกับการสร้างงานประติมากรรมขนาดยักษ์ ตัวอย่างก็ได้แก่ “.125” ที่สร้างขึ้นสำหรับท่าอากาศยานนานาชาติจอห์น เอฟ. เคนเนดีในปี ค.ศ. 1957, “La Spirale” สำหรับองค์การการศึกษา วิทยาศาสตร์ และวัฒนธรรมแห่งสหประชาชาติในกรุงปารีสในปี ค.ศ. 1958 และ “L'Homme” (“ชาย”) สำหรับ Expo '67 ในมอนทรีออล ประติมากรรมขนาดใหญ่ที่สุดที่คาลเดอร์สร้างสูง 20.5 เมตรชื่อ “El Sol Rojo” สำหรับกีฬาโอลิมปิกในเม็กซิโกซิตี

ในปี ค.ศ. 1962 คาลเดอร์ก็ย้ายมาทำงานที่ห้องศิลป์ใหม่ที่คาร์รัวออกแบบงานเชิงอนาคตที่มองลงไปยังหุบเขาของเชฟรีเยร์ในแองดร์-เอต์-ลัวร์ในฝรั่งเศส ระหว่างที่ทำคาลเดอร์ก็ไม่ลังเลที่แจกงานจลดุลให้เพื่อน และถึงกับอุทิศ “ประติมากรรมศักยดุล” ให้แก่เมืองที่ตั้งอยู่หน้าวัดซึ่งเป็นประติมากรรมที่เป็นอิสระจากแรงดึงดูด

คาลเดอร์สร้างประติมากรรมศักยดุลและประติมากรรมจลดุลส่วนใหญ่ในโรงงานบีมองต์ตูร์ในฝรั่งเศส รวมทั้ง “L'Homme” ที่ทำด้วยเหล็กกล้าไร้สนิมสูง 24 เมตรที่บริษัทนิคเคิลอินเตอร์แนชันนัล (Inco) ของแคนาดาจ้างให้ทำสำหรับงานนิทรรศการสากลแห่งมอนทรีออลในปี ค.ศ. 1967 งานขั้นสุดท้ายสร้างจากหุ่น จำลองที่สร้างโดยคาลเดอร์โดยแผนกค้นคว้าทดลองที่ออกแบบให้ได้ตามสัดส่วน โดยมีคาลเดอร์เป็นผู้ควบคุมดูแลกระบวนการหล่อทั้งหมด และถ้าจำเป็นคาลเดอร์ก็จะแก้งานไปด้วย ประติมากรรมศักยดุลทั้งหมดสร้างด้วยเหล็กกล้าคาร์บอนและทาสีส่วนใหญ่เป็นสีดำนอกจากตรงที่เป็นตัวแบบที่เป็นเหล็กกล้าไร้สนิมบริสุทธิ์ จลดุลทำด้วยอะลูมิเนียมและทำด้วยดิวราลูมิน

ในปี ค.ศ. 1966 คาลเดอร์ตีพิมพ์งาน “อัตชีวประวัติด้วยภาพ” (Autobiography with Pictures) โดยความช่วยเหลือของลูกเขย จีน เดวิดสัน

ในเดือนมิถุนายน ค.ศ. 1969 คาลเดอร์เข้าร่วมในพิธีการอุทิศงานประติมากรรมศักยดุล “La Grande Vitesse” ที่ตั้งอยู่ที่แกรนด์ แรปิดส์, มิชิแกน ประติมากรรมชิ้นนี้ได้ชื่อว่าเป็นประติมากรรมสำหรับสาธารณชนชิ้นแรกในสหรัฐอเมริกาที่สร้างโดยเงินทุนของรัฐบาลกลาง จากองค์การกองทุนเพื่อศิลปะแห่งชาติ (National Endowment for the Arts) ซึ่งเป็นองค์การของรัฐบาลกลางที่ก่อตั้งขึ้นใหม่ภายใต้โครงการ “ศิลปะเพื่อสถานที่สาธารณะ”

คาลเดอร์สร้างงานประติมากรรมชื่อ “WTC Stabile” หรือที่เรียกว่า “ใบพัดบิด” (“Bent Propeller”) ในปี ค.ศ. 1971 เพื่อติดตั้งหน้าทางเข้าของหอเหนือของเวิลด์เทรดเซ็นเตอร์ เมื่อแบตเตอรีพาร์คซิตี้เปิดขึ้นประติมากรรมชิ้นนี้ก็ถูกย้ายไปติดตั้งระหว่างถนนเวซีย์และเชิร์ช[17] ประติมากรรมถูกทำลายพร้อมกับเหตุการณ์วินาศกรรม 11 กันยายน ค.ศ. 2001[18]

ในปี ค.ศ. 1973 คาลเดอร์ได้รับจ้างให้เขียนดีซี-8-62ทั้งลำเป็น “ผ้าใบบินได้” สำหรับสายการบินแบรนนิฟอินเตอร์แนชันนัล ในปี ค.ศ. 1975 คาลเดอร์ก็เขียนลำที่สองเสร็จครั้งนี้เป็นเครื่องโบอิง 727-227สำหรับโอกาสวาระครบรอบสองร้อยปีของสหรัฐอเมริกา (United States Bicentennial)

ในปี ค.ศ. 1975 คาลเดอร์ได้รับงานจ้างจากบีเอ็มดับเบิลยูให้เขียนBMW 3.0 CSLที่กลายมาเป็นยานยนตร์คันแรกในโครงการ “รถศิลปะบีเอ็มดับเบิลยู” (BMW Art Car)

คาลเดอร์เสียชีวิตเมื่อวันที่ 11 พฤศจิกายน ค.ศ. 1976 ไม่นานหลังจากการเปิดแสดงนิทรรศการผลงานย้อนหลังที่พิพิธภัณฑ์ศิลปะอเมริกันวิทนีย์ ขณะที่ยังทำโครงการทาสีเรือบินลำที่สามชื่อ “Tribute to Mexico”